从中国科技大学获悉,合肥国家微尺度材料科学研究中心与合肥大学化学物理系曾杰教授、周世明副教授组成的研究团队,开发出了一种电化学沉积制备单原子催化剂的通用方法。利用这种方法,研究人员成功地制备了34种单原子催化剂,覆盖了各种过渡金属和各种底物。相关结果最近发表在《自然通讯》上。
单原子催化剂因其最大的原子利用率和独特的电子结构,在水解、氧还原、二氧化碳加氢、甲烷转化等化学反应中引起了广泛关注。然而,目前合成单原子催化剂的方法对单原子和底物有较高的要求,并且不能在任何底物上实现任何金属单原子催化剂的制备。因此,开发一种对底物和金属无选择性的通用单原子合成方法具有重要意义。
研究人员在电化学三电极体系下进行了电化学沉积,并探讨了沉积条件对单原子形成的影响。发现当金属负载量低于一定限度时,可以得到单原子。超过这个限度,就会形成金属簇或颗粒,这类似于液相中晶体生长的成核过程。为了证明该方法的普适性,研究人员已经成功地在诸如氢氧化钴、硫化钼、氧化锰和氮掺杂碳的基底上获得了覆盖3d、4d和5d金属的单原子催化剂,并且发现通过阴极和阳极沉积获得的相同的单原子催化剂在所制备的单原子催化剂的结构表征之后具有不同的电子结构,这为其在不同的催化反应中的应用提供了可能性
实验结果表明,阴极沉积得到的一些催化剂在电催化析氢反应中表现出优异的性能。同时,阳极沉积得到的一些催化剂在电催化析氧反应中也表现出良好的性能。电化学测试表明,该系统只需要1.39伏的电位就可获得10毫安/平方厘米的总水解电流密度,打破了碱性电解液中的最低电位记录。
作为一种通用方法,不仅为单原子催化领域注入了新的活力,也为今后系统研究催化剂的结构与性能之间的关系提供了新思路。